本发明提供一种适用于大气环境的热力复合激光冲击的材料表面改性方法,包括步骤:设定激光的脉冲宽度、激光能量、激光光束形状与大小;设定待加工材料表面保持负离焦量;采用上述激光参数与负离焦量,对待加工材料表面进行单点激光冲击处理;调整负离焦量或调整负离焦量和激光光束的边长或直径,直至待加工材料表面改性的区域面积小于等于激光光束在待加工材料表面辐照面积的120%,从而确定负离焦量和激光光束的直径或边长;设定多点区域激光冲击处理的搭接率;采用上述确定的工艺参数对待加工材料表面进行激光冲击处理。本发明方法在无吸收层和约束层条件下有效实现了材料的表面改性,使材料具有“外硬内韧”的机械性能分布状态。